1.   引　言

缪子(muon, ${\text{μ}}$^–/${\text{μ}}$⁺)是宇宙中的基本粒子之一, 1936年由Neddermeyer和Anderson^[1]在利用威尔逊云室观测宇宙射线时发现. 它与我们熟知的电子一样, 带有一个单位负电荷或正电荷(反缪子), 自旋1/2, 参与电磁和弱相互作用^[2]. 通常称带负电荷的缪子为负缪子, 带正电荷的缪子为正缪子. 缪子质量105.7 MeV/c² (c为光速, 1 MeV/c²‌ = 1.783×10³⁰ kg), 大约是电子质量的207倍, 因此其有时候也被称为“重电子”. 与电子不同的是, 缪子不是稳定粒子, 它的自由态寿命约为2.2 μs^[3]. 以μ⁺为例, 符合粒子物理标准模型的缪子衰变方式和分支比如下^[4]:

$$\left\{\begin{aligned} &{{\text{μ}}}^+\to {{\mathrm{e}}}^++{{\mathrm{\nu }}}_{{\mathrm{e}}}+{\bar{{\mathrm{\nu }}}}_{{\text{μ}}},&& \sim100{\text{%}},\\ &{{\text{μ}}}^+\to {{\mathrm{e}}}^++{{\mathrm{\nu }}}_{{\mathrm{e}}}+{\bar{{\mathrm{\nu }}}}_{{\text{μ}}}+\gamma ,&& \left(1.4\pm 0.4\right)\times {10}^{-2},\\ &{{\text{μ}}}^+\to {{\mathrm{e}}}^++{{\mathrm{\nu }}}_{{\mathrm{e}}}+{\bar{{\mathrm{\nu }}}}_{{\text{μ}}}+{{\mathrm{e}}}^++{{\mathrm{e}}}^-,&& \left(3.4\pm 0.4\right)\times {10}^{-5}. \end{aligned}\right.$$

(1)

除此之外, 物理学家还预言了超出标准模型的衰变过程如${\text{μ}}\to {\mathrm{e}}{\mathrm{\gamma }}$, ${\text{μ}}\to {\mathrm{e}}{\mathrm{e}}{\mathrm{e}}$和${\text{μ}}{\mathrm{N}}\to {\mathrm{e}}{\mathrm{N}}$(缪子在原子核附近变成电子)等^[5-8]. 缪子物理实验还包括缪子反常磁矩和电偶极矩测量, 它们都预示了超出标准模型的新物理, 是当前国际研究热点之一^[9-13]. 除了前沿物理研究, 缪子在凝聚态物理、材料科学、化学、科技考古等多学科应用方面也很有价值. 目前国际上应用最广泛的缪子自旋弛豫/旋转/共振(muon spin relaxation/rotation/resonance, μSR), 是利用极化μ⁺衰变产生正电子的空间分布不对称性, 研究物质微观磁性和判断是否磁铁有序的技术^[14]. 缪子巨大的旋磁比${\gamma }_{{\text{μ}}}/\left(2{\text{π}}\right)\approx 135.539\;{\mathrm{M}}{\mathrm{H}}{\mathrm{z}}/{\mathrm{T}}$使其在测量极弱磁性、超短程磁有序等方面具有不可替代的优势. 此外, 缪子能够在样品块体中随机停留, 使得μSR能测量磁体积分数. 几十年来μSR技术已被广泛应用于凝聚态物理、材料科学、化学、生物大分子等领域的研究, 尤其在磁性和超导方面涌现出大量令人瞩目的成果^[15-22]. μSR技术对于解释关联电子材料复杂的物理现象和机制有重要作用, 有力推动了凝聚态物理的发展^[23]. μ^–易于被原子核束缚形成缪子原子, 其能级跃迁辐射的X射线能量远高于相对应的电子跃迁X射线, 这一现象最早由我国物理学家张文裕^[24]于1949年发现. 负缪子X射线分析谱学(muon-induced X-ray emission, MIXE)相比于传统X射线荧光分析(XRF)有对碳、氮、氧、锂等轻元素特别敏感的独特优点, 在地外样品、科技考古、锂离子电池、功能材料等热门领域的元素成分无损测量方面发挥了重要作用^[25-31]. 缪子原子半径远小于普通原子, μ^–与氘氚形成束缚态原子可以大幅降低聚变反应温度. 因此μ^–还可被用于氘氚聚变反应的催化研究^[32].

缪子的来源可以分为两类. 一类是天然的宇宙射线缪子, 能量从MeV到TeV连续分布, 地表通量约10⁴ m^–2·min^–1, 可被用于对小尺寸物体(如核材料)的散射成像和对大尺度物体(如火山、历史遗址等)的透射成像研究^[33]. 另一类是人造的加速器缪子源, 主要由高能质子(或电子)轰击靶产生${\text{π}}$介子束(${{\text{π}}}^{0}/{{\text{π}}}^{+}/{{\text{π}}}^{-}$), ${{\text{π}}}^{\pm }$在约26 ns时间内衰变产生${{\text{μ}}}^{\pm }$束, ${{\text{π}}}^{0}$则衰变成两个γ光子. 全世界建成加速器缪子源的有加拿大粒子加速器中心TRIUMF、瑞士保罗⋅谢勒研究所PSI、英国中子与缪子源ISIS、日本强流质子加速器研究设施J-PARC和日本大阪大学MuSIC^[34-38]. TRIUMF, MuSIC和PSI是连续缪子束, ISIS和J-PARC是脉冲缪子束. 它们均以μSR和MIXE技术应用为主, 其中PSI拥有世界上最丰富的μSR谱仪样品环境和目前唯一可用的慢缪子束. 其他正在建设缪子源的机构有韩国稀有同位素科学研究所和中国散裂中子源等^[39,40]. 此外, 中国科学院近代物理研究所的加速器驱动嬗变研究装置CiADS和上海同步辐射光源的硬X射线自由电子激光装置SHINE也提出了建设缪子源的计划^[41,42].

我国过去没有建设缪子源的高功率质子加速器条件, 缪子相关应用研究无法在国内开展. μSR和MIXE谱仪用户只能申请在国际缪子源装置上开展实验, 束流时间竞争非常激烈, 极大制约了我国缪子应用研究领域的发展. 中国散裂中子源(CSNS)为我国建设缪子实验终端提供了首个平台. 自2008年CSNS项目建议书提出发展缪子科学以来, 相关科研人员做了大量缪子源实验终端设计和关键技术研究^[43,44]. CSNS二期升级工程(CSNS-II)将缪子源实验终端纳入建设内容, 总体规划了表面缪子束、负缪子束和衰变缪子束3条束线(其中表面缪子束线将在CSNS-II项目期间建设), 重点开展基于μSR谱仪的材料微观磁性质研究和基于MIXE谱仪的样品元素成分无损测量研究, 覆盖凝聚态物理、材料科学、科技考古、化学、生物大分子等多个学科领域. 缪子物理实验、缪子成像、缪子慢化、单粒子效应等探索性研究也将在实验终端上开展. 本文将重点介绍μSR和MIXE技术的基本原理、特色优势, 以及基于CSNS-II的谱仪物理设计和应用展望. CSNS-II缪子谱仪将为我国科学家和广大用户提供一个非常有国际竞争力的实验平台.

2.   CSNS-II缪子实验终端

CSNS大科学装置整体布局如图1所示. 一期建成了负氢离子源、直线加速器、快循环同步加速器(rapid cycling synchrotron, RCS)、中子靶站、多台中子谱仪和白光中子实验终端^[45,46]. 截至目前, CSNS完成了国内外用户实验1500余项, 在新型超导、高强合金、新能源、先进功能材料等多个重点领域取得了创新成果^[47-49]. CSNS-II于2024年3月启动, 建设周期5年9个月, 内容包括质子束功率从目前160 kW提升至500 kW; 新增10余台中子谱仪; 建设高能质子束实验终端和缪子实验终端(muon station for science technology and industry, MELODY). CSNS-II脉冲质子束的质子能量1.6 GeV, 脉冲频率25 Hz, 并从RCS每秒引出1个脉冲输运至缪子实验终端打靶产生缪子束.

MELODY规划了1个靶站和3条缪子束线, 如图2所示. CSNS-II将建设完成靶站、终端大厅、表面缪子束线和μSR谱仪, 同时开展负缪子束线、衰变缪子束线和MIXE谱仪的物理设计与 关键技术研究. 高能质子脉冲打靶后进入废束站, 会在靶体和废束站产生大量${\text{π}}$介子、中子、电子、伽马等放射性粒子, 需要做好靶冷却和辐射屏蔽措施. 缪子靶站屏蔽主要由碳钢板和混凝土构成. 靶体采用24 cm×24 cm×1.24 cm厚铜以提高缪子产额和提升散热性能. 质子束流和靶平面夹角7°可以使束线获得高缪子收集效率^[50]. 根据${\text{π}}$介子衰变位置不同, 一般将缪子束分为表面缪子(${\text{π}}$介子在靶表面衰变, 由于${{\text{μ}}}^{-}$很容易被原子核俘获, 所以表面缪子束只有${{\text{μ}}}^{+}$)、衰变缪子(${\text{π}}$介子飞出靶后在飞行过程中衰变, ${{\text{μ}}}^{\pm }$)和云缪子(${\text{π}}$介子在动量筛选器前衰变产生的缪子空间分布类似云状, ${{\text{μ}}}^{\pm }$)^[50,51]. 表面缪子束极化率接近100%, 动量29.8 MeV/c , 适用于μSR技术研究; 衰变缪子束极化率约70%—80%, 动量通常15—120 MeV/c可调, 可用于密封样品或厚样品内部的μSR(${{\text{μ}}}^{+}$)或MIXE(${{\text{μ}}}^{-}$)实验. 云缪子极化率很低, 一般需要通过动量筛选从极化缪子束中去除.

MELODY的表面缪子束和负缪子束共用一组500 mm孔径收集螺线管和一段束线, 用于收集并输运表面${{\text{μ}}}^{+}$和动量相近的衰变${{\text{μ}}}^{-}$至双向偏转二极磁铁. ${{\text{μ}}}^{+}$和${{\text{μ}}}^{-}$经过双向偏转二级磁铁后分别向上和向下偏转34°进入表面缪子束线和负缪子束线. 表面缪子束线的聚焦结构采用全螺线管磁铁的技术方案, 并且使用3个二极偏转磁铁过滤中性粒子本底和优化束线空间布局, 使用一个维恩过滤器(surface muon Wien filter, SMWF)筛选和去除束流中的带电粒子本底(主要是正电子). 由于缪子脉冲是时间间隔409 ns的双束团结构, 冲击磁铁(surface muon kicker, SMK)和切割磁铁(surface muon septum, SMSP)将其中一个束团偏转15°传输至表面缪实验终端(surface muon terminal, SMT) SMT2, 另一个束团经第2个偏转磁铁传输至SMT1. 两个实验终端的束斑大小均可通过准直器组从直径Φ10 mm—Φ100 mm自由调节, 束流强度也随之变化, 如表1所列. MELODY的表面缪子束极化率超过95%, 主要用于建设一台通用μSR谱仪和一台特殊样品环境(强场、高温、压力或射频等)的μSR谱仪. 其中SMT2还将作为测试束线用于缪子物理实验、成像、缪子慢化等多学科的探索性研究.

负缪子束线通过3个聚焦螺线管从屏蔽墙中引出, 经扇形二极磁铁偏转至竖直方向, 后经两个聚焦螺线管传输至负缪子实验终端(negative muon terminal, NMT). 一台SMWF在最后两个聚焦螺线管之间用以去除${\pi }^{-}$介子、电子等本底. 由于与表面缪子束线共用收集螺线管和双向偏转二极磁铁, ${{\text{μ}}}^{-}$动量被限制在28 MeV/c左右不可调节, 将主要用于建设一台通用MIXE谱仪. 衰变缪子束通过一组三元四极磁铁收集${\pi }^{+}/{\pi }^{-}$粒子, 经扇形二级磁铁偏转30°筛选出不同动量(最高至220 MeV/c)的${\pi }^{+}$或${\pi }^{-}$注入超导螺线管磁铁. 超导螺线管长7 m可使${\pi }^{+}$或${\pi }^{-}$有足够时间衰变以得到高流强${{\text{μ}}}^{+}$或${{\text{μ}}}^{-}$束. 3台四极磁铁和1台二极磁铁对${{\text{μ}}}^{+}$或${{\text{μ}}}^{-}$束流进行聚焦和偏转. 1台冲击磁铁和2台切割磁铁将束流脉冲的2个束团分别传输至衰变缪实验终端(decay muon terminal, DMT)DMT1和DMT2. 衰变缪子束将主要用于高穿透需求样品的μSR(${{\text{μ}}}^{+}$)和MIXE(${{\text{μ}}}^{-}$)实验, 并可以开展缪子成像、单粒子效应、探测器标定测试等多学科应用研究. MELODY建成后将有望是世界上单脉冲强度最高的缪子源(相比于ISIS的~3.3×10³ μ⁺/pulse和J-PARC的~4.4×10⁴ μ⁺/pulse), 这为开展缪子应用研究提供了有力的竞争条件, 同时也为终端的μSR和MIXE谱仪建设带来挑战.

3.   缪子自旋弛豫/旋转/共振谱仪(μSR)

${{\text{μ}}}^{+}$衰变产物正电子的动能从零到最大值52.82 MeV连续分布, 平均动能36.9 MeV. 衰变符合弱相互作用宇称不守恒, 即正电子出射角度分布不是各向同性的, 其与正电子动能的关系由Michel公式描述^[52]:

$${\mathrm{d}}\varGamma =\frac{1}{4{\text{π}}{\tau }_{{\text{μ}}}}2{\varepsilon }^{2}\left(3-2\varepsilon \right)\left[1+\frac{2\varepsilon -1}{3-2\varepsilon }{\mathrm{c}}{\mathrm{o}}{\mathrm{s}}\theta \right]{\mathrm{d}}\varepsilon {\mathrm{d}}\varOmega ,$$

(2)

式中$\varepsilon ={E}_{{{\mathrm{e}}}^{+}}/{E}_{{{\mathrm{e}}}^{+}, {\mathrm{m}}{\mathrm{a}}{\mathrm{x}}}$, 即正电子动能与最大动能的比值; θ是正电子出射角度与缪子极化方向的夹角; dΩ是空间立体角元. Michel公式揭示了正电子动能越大, 沿缪子自旋方向出射的概率越大. 其中$\alpha (\varepsilon )= (2\varepsilon -1 )/(3-2\varepsilon)$被称为非对称因子(asymmetry, $A$), 是μSR技术的关键参数. 大量缪子衰变的全部能量正电子的平均$A$值为1/3, 即正电子总体上沿着缪子自旋方向出射.

与所有自旋粒子一样, 缪子自旋磁矩在磁场作用下发生拉莫进动(即缪子自旋方向绕着磁场为中心轴旋转), 进动角速度$\omega ={\gamma }_{{\text{μ}}}B$. 式中B是缪子所在位置磁场强度, ${\gamma }_{{\text{μ}}}={g}_{{\text{μ}}}\dfrac{e}{2{m}_{{\text{μ}}}}=851.615\;{\mathrm{M}}{\mathrm{H}}{\mathrm{z}}/{\mathrm{T}}$. 缪子自旋进动角速度与所处位置的磁场强度成正比, 即可以反映磁场大小.

缪子非对称衰变和磁场下的自旋拉莫进动是μSR技术的物理基础. ${{\text{μ}}}^{+}$注入样品约10 ps内完成电离、激发等能损过程达到热平衡态. 整个热化过程缪子动量方向可能经过上百次变化, 但极化方向不会受到影响.

3.1   μSR技术基本原理

以${{\text{μ}}}^{+}$注入样品时刻为起点(连续束由缪子探测器测得, 脉冲束由加速器提供), t时刻位于某空间立体角的正电子探测器测到的正电子计数为

$$N\left(t\right)={N}_{0}{\mathrm{e}}{\mathrm{x}}{\mathrm{p}}\left(- {t}/{{\tau }_{{\text{μ}}}}\right)\left[1+AP\left(t\right)\right]+B,$$

(3)

式中${N}_{0}$是初始时刻的有效计数, $A$是(2)式所述的非对称因子, $B$是探测器本底. 考虑正电子探测效率、空间几何效率等实际因素, $A$值一般小于平均值1/3. 与(2)式不同, 由于样品磁场引起的缪子自旋方向变化, $P\left(t\right)$是时间关联的极化函数. 实验上通过沿${\mu }^{+}$初始自旋方向前后放置两组对称探测器阵列, 测量其上正电子计数率之差(除以两探测器阵列计数率之和)获得非对称因子参数$A$. 探测器阵列覆盖的$\theta$角越大, $A$值越小, 但可以提高正电子计数效率. 适当减少低能量正电子计数, 可以有效提高$A$值. 一次μSR实验一般累积上百万个衰变事件. 图3和图4(a)给出了磁场μSR技术基本原理及正电子计数随衰变时间变化的情况^[53]; 消除指数衰减项并归一化到A, 得到极化函数$P\left(t\right)$如图4(b)所示. $P\left(t\right)$正是反映样品磁性信息的所在: $P\left(t\right)$振荡周期反映${B}_{{\text{μ}}}$磁场强度; 振幅衰减反映场强展宽分布; 振荡中心轴偏移还可以反映磁场空间占比或磁场方向等.

最简单的一类情况是强耦合磁性单晶, 缪子在样品内不同位置的自旋行为一致, 极化函数$P\left(t\right)$满足如下公式:

$$P\left(t\right)={{\mathrm{c}}{\mathrm{o}}{\mathrm{s}}}^{2}\theta +{{\mathrm{s}}{\mathrm{i}}{\mathrm{n}}}^{2}\theta {\mathrm{c}}{\mathrm{o}}{\mathrm{s}}\left({\gamma }_{{\text{μ}}}{B}_{{\text{μ}}}t\right)$$

(4)

式中, $\theta$是样品内部磁场方向与缪子初始极化方向的夹角. $\theta =\pi /2$时, 则$P (t)$是以$A$为振幅(这里$A$归一化为1), 以0为中心轴的余弦振荡. $\theta \ne \pi /2$时, 则$P\left(t\right)$是以${{\mathrm{c}}{\mathrm{o}}{\mathrm{s}}}^{2}\theta$为中心轴的余弦振荡. 例如, 反铁磁Li₂CuO₂样品中, 缪子自旋极化平行于α晶轴, 测得$A$振荡曲线如图5所示^[54]. 3个振荡频率分别对应3种晶格点位的磁场强度. 将自旋极化调整为垂直于α晶轴则振荡消失, 即此时$\theta =0$.

对于内部磁场强度一致、方向随机的多晶样品, 极化函数$P\left(t\right)$变成:

$$P\left(t\right)=1/3+2/3{\mathrm{cos}}\left({\gamma }_{{\text{μ}}}{B}_{{\text{μ}}}t\right),$$

(5)

式中1/3可以理解为各向同性磁场在缪子自旋极化方向的投影分量, 2/3为在垂直自旋极化方向平面上的投影分量. 若磁场强度略有展宽, 则不同位置的缪子自旋进动角速度不再完全一致. 自旋极化度随衰变时间逐渐减弱直至消失, 即$P\left(t\right)$呈现去极化过程. 因为实际情况下磁场强度不可能完全一致, 所以$P\left(t\right)$大多数时候被称为“去极化函数”. 以高斯展宽为例, $P\left(t\right)$可以表示为

$$P\left(t\right)=1/3+2/3{\mathrm{cos}}\left({\gamma }_{{\text{μ}}}\langle{{B}_{{\text{μ}}}}\rangle t\right){\mathrm{e}}{\mathrm{x}}{\mathrm{p}}\left[-{\sigma }^{2}{t}^{2}/2\right],$$

(6)

其中$\left\langle{{B}_{{\text{μ}}}}\right\rangle$是平均磁场强度, $\sigma$是与高斯展宽程度关联的去极化率参数. 如铁基高温超导体LaFeAsO中超导和磁性相互竞争, 因为有序磁矩很小$(< 0.3 {\mu }_{{\mathrm{B}}})$导致很多技术手段无法测量. μSR实验在其“1111”体系中测到了有序磁耦合, 在确定磁性方面发挥了重要作用(图6)^[55].

更进一步, 对于磁场强度和方向都随机分布的情况(如大多数顺磁态样品, 任意方向平均磁场为零), $P\left(t\right)$可以表示为(7)式或(8)式:

$${P}^{{\mathrm{G}}}\left(t\right)=1/3+2/3\left(1-{\sigma }^{2}{t}^{2}\right){\mathrm{e}}{\mathrm{x}}{\mathrm{p}}\left[-{\sigma }^{2}{t}^{2}/2\right],$$

(7)

$${P}^{{\mathrm{L}}}\left(t\right)=1/3+2/3\left(1-at\right){{\mathrm{e}}}^{-at},$$

(8)

式中, ${P}^{{\mathrm{G}}}\left(t\right)$和${P}^{{\mathrm{L}}}\left(t\right)$分别为服从高斯分布和洛伦兹分布的去极化函数, $\sigma$和$a$是与展宽程度关联的去极化率参数. 它们随衰变时间变化的μSR谱如图7所示^[53].

(7)式和(8)式就是著名的“Kubo-Toyabe”公式, 可以被理解为无数组磁场强度相同、方向随机的$P\left(t\right)$函数叠加的结果. 利用去极化函数公式拟合实验测量数据, 可以定性或定量地分析样品内部磁性状态和分布等信息. 更多去极化函数公式还包括介于高斯和洛伦兹分布之间的情况以及考虑磁场涨落的情况等^[53].

3.2   μSR技术应用

μSR谱学和实验技术被广泛应用于磁性、超导、半导体、新能源等多学科研究领域, 其中磁性和超导两类用户量超过80%. 近几年μSR用户量仍在快速增长. 在磁性方面, 缪子对磁场高灵敏性可使其测量极弱磁性、局域磁性、超短程磁相互作用、不同磁相竞争和共存等各类磁性质和行为; μSR可测量的自旋涨落频率范围覆盖10⁵—10¹² Hz, 是研究自旋玻璃、量子自旋液体等磁阻挫体系的有力手段; 对于强关联电子体系的巨磁阻材料, μSR可以给出重要的自旋动力学信息, 其中一个最重要发现就是导电铁磁性和绝缘铁磁性共存, 证实了巨磁阻材料可以被用于自旋电子学器件(图8(a))^[19].

在超导方面, 超导和磁性的微观相互作用是凝聚态理论和实验的核心问题. 越来越多的证据表明超导可以与铁磁或反铁磁性共存, 但目前没有统一的理论去解释. μSR可以测量超导样品中的弱磁相、超导相和磁相占比等(图8(b))^[56]. 零场μSR技术通过测量库伯对十分微弱的自发局部磁有序来研究超导体内部的时间反演对称性破缺(图8(c))^[57]. 时间反演对称性破缺的超导态非常稀少, 利用μSR技术成功发现这一现象的非常规超导体还有钙钛矿Sr₂RuO₄、非中心对称LaNiC₂、方钴矿PrOs₄Sb₁₂和PrPt₄Ge₁₂等^[23]. 外加横向磁场(垂直于缪子自旋极化方向)的μSR技术是研究超导体内部磁场分布的常用方法, 可以测量超导体的磁场穿透深度、超流密度、奈特位移, 从而给出超导配对对称性的重要信息^[58].

其他方面, μSR技术还可用于研究半导体载流子特性和稀磁半导体; 锂离子电池、太阳能电池等新能源; 量子扩散、离子迁移等输运过程; 化学反应动力学和氢同位素等. Yokoyama等^[59]利用μSR谱测量了光激发锗半导体内部载流子寿命和迁移率的温度依赖性, 这是太阳能电池效率的关键品质因数, 而传统测量技术一般只能提供体积平均寿命.

μSR技术相比核磁共振(NMR)、电子自旋共振(EPR)和中子散射技术等有独具特色之处.

1) 缪子是纯磁性探针, 无电四极矩影响, 数据分析相对简单清晰.

2) 可以测量任意磁性和磁场分布, 尤其中子散射技术难以测量的超短程磁有序和磁体积分数等.

3) 具有超高灵敏度, 静态磁矩测量下限0.001${\mu }_{{\mathrm{B}}}$, 甚至可测量核磁矩.

4) 可测量的磁性动态涨落频率范围弥补中子散射和核磁共振的间隙, 具有很好的互补作用, 如图9所示.

5) 对样品形态(块材、粉末、液态、气态等)和成分无特殊要求.

3.3   MELODY终端μSR谱仪

世界上总共有5家缪子源装置的几十台μSR谱仪, 可以分为连续束谱仪和脉冲束谱仪两类. 连续束谱仪探测器结构简单, 时间分辨率高. 为了避免衰变事例堆积和正电子本底, 一般计数率不超过10⁴ s^–1, 衰变时间窗不超过10 μs. 脉冲束上, 一个脉冲有大量缪子同时进入样品. 脉冲束谱仪探测器需要高度阵列化以避免正电子事例堆积, 因此相对复杂. 脉冲宽度一般在十几至上百纳秒, 导致谱仪时间分辨较差. 但其计数率没有限制, 可以达到10⁵ s^–1以上水平. 脉冲束谱仪基本没有正电子本底, 衰变时间窗可以达到30 μs以上. MELODY缪子束流与ISIS和J-PARC相比, 具有重复频率低和单脉冲强度高的特点. μSR谱仪必须设计超过同类谱仪数倍的探测器通道数以探测每个脉冲 的大量缪子衰变事件, 以达到同等计数率水平. 如图10所示, CSNS-II表面缪子束μSR谱仪主要包括低温恒温器、真空样品室、磁场设备和探测器阵列系统^[60].

绝大多数μSR实验需要表征样品磁性在低温环境下的行为. 超导和量子磁性材料一般要求温度低于4 K; 多铁、稀磁半导体等功能材料需要2—300 K的变温条件; 电池类材料一般要求温度达到600 K以上. 因此, 我们使用一台低温恒温器提供2—300 K 温度环境, 并设计了极低温插件接口保留扩展至300 mK以下的能力. 样品杆将样品送至低温恒温器尾部工作区, 并处于真空样品室中心. 尾部特殊设计了直径50 mm的多层镀铝聚酯薄膜窗, 以确保${{\text{μ}}}^{+}$可以穿透窗进入样品. 闭循环制冷机(CCR)通常可以覆盖 10—600 K的温度范围. 谱仪真空样品室预留了CCR接口, 设计了低温恒温器和CCR交替运行模式. 真空样品室采用六通结构, 上游端口与束流管道相连, 下游端口采用fly-past结构使没有打在样品上的${{\text{μ}}}^{+}$在远处衰变以降低本底. 其他端口连接低温恒温器、真空设备和预留连接CCR等样品环境. 缪子束方向管道被设计成喇叭口, 以保证99%的${{\text{μ}}}^{+}$通过.

磁场设备提供3种类型的磁场环境: 外加纵向场(LF, 平行于缪子束初始极化方向)、外加横向场(TF, 垂直于缪子束初始极化方向)和零场(ZF, 抵偿地磁场和环境磁场的影响). 由于缪子对磁场的高灵敏性, ZF是μSR实验的基本需求. LF常被用于区分样品内的静态磁性和动态涨落磁性, 通常需要较高场强. 我们设计了LF工作范围0—5000 G, 基本达到非超导磁铁上限. TF常被用于测量磁场空间分布、转变温度, 以及超导样品的奈特位移、伦敦穿透深度和超导态相干长度等. 受限于CSNS-II缪子脉冲宽度(~130 ns), TF场强不需要太高. 我们设计了TF工作范围0—400 G, 这与国际同类谱仪相当.

在真空样品室和磁场设备的空间约束下, 谱仪探测器阵列的$\theta$角范围为11°—40°(前向)和140°—169°(后向). 考虑空间限制和探测器阵列高通道数需求, 我们采用8 mm×8 mm×40 mm塑料闪烁体搭配6 mm×6 mm硅光电倍增管(silicon photomultiplier, SiPM)作为谱仪探测器单元, 布置了前向和后向各1512个单元的球壳型探测器阵列以覆盖全部可能的立体角. 每个探测器单元都指向样品中心, 以有效抑制正电子散射和螺旋运动造成的多重计数. 电子学时间数字转换器(timer digital converter, TDC)接收加速器脉冲信号作为起始时间, 多通道探测器单元信号经前端电子学(front-end electronics, FEE)定时处理进入TDC作为终止时间. 基于现场可编程门阵列(FPGA)的多通道TDC将每个缪子衰变时间处理成可记录的数字信息. 以20 mm束斑为例, MELODY表面缪子束的μSR谱仪计数率大约为80 Million/h, 固有非对称因子$A$达到0.3以上. 这是衡量μSR谱仪性能的两个重要指标. 受脉冲频率限制, 计数率仅达到同类谱仪的较低水平. $A$得益于探测器阵列$\theta$角范围, 达到国际目前最好水平.

MELODY表面缪子束μSR谱仪预计2029年完成建设并向用户开放. 它拥有目前世界上最高的单脉冲强度和最多通道的探测器阵列, 在获得充足计数率的同时还可以满足用户小束斑、高$A$、弱弛豫测量等需求. 其将与世界上其他μSR谱仪一起为磁性、超导、新能源、先进功能材料等多学科研究提供支持.

4.   负缪子X射线分析谱仪(MIXE)

4.1   MIXE技术基本原理

MIXE是MELODY负缪子束重要应用之一. ${{\text{μ}}}^{-}$容易被原子俘获形成缪子原子. 俘获过程一般发生在${10}^{-9}$ s以内, 并发射俄歇电子. Fermi和Teller^[61]最早使用经典方法分析了缪子原子辐射X射线过程, 双元素体系中俘获概率与原子系数成正比. 被俘获的${{\text{μ}}}^{-}$通常先进入主量子数${n}_{{\text{μ}}}\approx 14$的轨道, 随后在${10}^{-13}$ s内发生级联跃迁至最低能级${n}_{{\text{μ}}}=1$, 放出能量几keV至几MeV的${\text{μ}}$-X射线^[62,63]. 因为μ^–静止质量约为电子的207倍, 根据玻尔模型可知μ-X射线能量是电子X射线的207倍. 这一特征使得MIXE相对于传统X射线荧光分析(XRF)具有对轻元素敏感的最大优势.

图11是各种元素的缪子原子K_α能量, 即发生2p $\to$1s能级跃迁放出的X射线能量. 即使轻元素Li, Be, C, N, O等, 其外层跃迁能级也在几十keV, 即为硬X射线而非普通原子的可见光至紫外线, 因而比较容易穿透样品被X/γ射线探测器探测到. 由于μ-X射线能量与俘获原子相关, 原理类似于传统XRF技术, 因此可用于样品元素成分检测和定量分析. 它相对于XRF和其他分析技术的主要优势在于对轻元素非常敏感, 尤其是Li, Be, C, N, O等特征X射线能量太低很难被XRF检测的成分. ${{\text{μ}}}^{-}$最终衰变, 或被原子核俘获放出中子和γ射线.

4.2   MIXE技术应用

MIXE技术最有特色的用途是地外样品分析和文物无损检测. 最近发表的日本“隼鸟2号”采集的小行星“龙宫”样品和陨石样品的元素成分对比分析, 综合利用了MIXE、同步辐射XRF和电子 探针技术^[64]. 如图12所示, μ-X射线谱中的碳 氧元素特征峰清晰可见, 这在XRF谱中很难被检测到. 2021年日本大阪大学使用XRF确认了一个江户时代末期的文物药瓶是含铅的玻璃材质, 但XRF的X射线能量较低, 仅限于容器表面分析. 随后他们在不开封药瓶的情况下, 在J-PARC上使用MIXE确定了玻璃药瓶中的药剂成分含有汞和氯(图13(a))^[65]. XRF和MIXE技术联合确认了铅、硅和氧来自瓶身, 汞和氯来自里面的药剂, 这与日本药典考证结果一致. 近年来该技术也向锂电池、功能材料和原子化学等领域发展^[66-68]. J-PARC利用MIXE测量到了锂离子电池中锂金属在阳极的沉积(图13(b))^[31]. 意大利研究人员和英国ISIS缪子源合作发展了一套${\mathrm{\gamma }}$, ${\mathrm{n}}$, ${{\text{μ}}}^{-}$联合无损分析技术, 辅以拉曼光谱和扫描电子显微镜综合研究了石陨石的物理和化学特性^[69]. MIXE与其他技术联合互补共同促成了很多重要成果的产出, 它在J-PARC和ISIS的脉冲缪子源上已成为一种常规实验方法^[70,71]. 相对于其他一些技术, MIXE的特点如下. 1) 可测量的元素范围广, 从Li到U, 可以同时甄别多种元素. 2) 样品尺寸限制较小, 可测量不同厚度或不同大小的样品. 3) 可对样品深度扫描, 加速器负缪子束动量可调(10—120 MeV/c), 可测量样品内不同深度的元素分布. 4) 无损分析, 可实现样品非破坏性分析, 且基本没有剩余辐射.

4.3   MELODY终端MIXE谱仪

MIXE谱仪通常使用能量分辨率高达0.1%(半高全宽7.4 keV@ 6.0 MeV)^[72]的高纯锗探测器, 其对X, ${\mathrm{\gamma }}$射线探测效率可以达到50%以上. 图14是J-PARC, ISIS, PSI和MuSIC的负缪子实验终端MIXE谱仪, 它们都采用了高纯锗作为其探测器阵列^[30,73-75]. 连续束缪子源的μ-X射线事例堆积比例非常低, 仅需少量几台高纯锗探测器近距离放置在样品周围既可得到高达10³—10⁴ s^–1的计数率, 且具有比脉冲束谱仪更好的信噪比. PSI最近几年在该领域发展非常活跃, 他们把MIXE定位为低风险、高影响力的应用技术. 脉冲束缪子源的束团宽度一般在100 ns量级, 远小于高纯锗的死时间(μs量级), 因此探测器在一个脉冲内只能有效探测一个X射线光子. 束团内${{\text{μ}}}^{-}$事例一般大于10³ pulse^–1, 且一个${{\text{μ}}}^{-}$打在样品上可产生多达15个光子, 很容易造成探测器事例堆积问题. 所以, 束流脉冲的重复频率和探测器单元数决定了μ-X射线的计数率, 且一般很难超过连续束谱仪. 为了提高脉冲束MIXE谱仪计数率, J-PARC 的D2终端已升级到9个高纯锗探测器且增大了探测立体角. ISIS则通过在样品上下游使用不同能量分辨率的探测器组合, 以及调整探测器到样品的距离来提高计数率和避免事例堆积.

MELODY负缪子束流的脉冲重复频率只有1 Hz, 单脉冲流强在20 mm束斑下约10⁴ pulse^–1, 且束斑可调. 要达到与J-PARC(25 Hz)或ISIS(40 Hz)接近的MIXE实验效率, 需要超过100个高纯锗探测器单元. 目前清华大学团队正在针对脉冲束缪子源MIXE实验的瞬时高计数率情况, 研发分块式读出的高纯锗探测器, 有望提高MELODY的MIXE谱仪计数率. 此外, 碲化镉和碲锌镉探测器也可用于μ-X射线探测. 相比高纯锗它们的能量分辨略差, 但对10—100 keV的硬X射线探测效率高, 且可以制作成像素型或条型的二维空间分辨结构. 结合缪子束在样品中注入深度可调的特点, 碲化镉探测器可以实现对样品元素分布的三维分析. J-PARC研究人员使用双面碲化镉条型探测器对多层样品进行了μ-X射线成像分析, 实现样品元素三维分布测量; 后续他们使用编码掩模成像方法将位置分辨率从5 mm提高到2 mm^[76]. MELODY团队计划开展基于像素型碲锌镉探测器的面向轻元素样品MIXE实验研究.

5.   总结与展望

CSNS-II建设我国首个缪子源MELODY, 将实现国内缪子实验平台“从0到1”的突破, 解决国内用户对缪子束流的迫切需求. μSR和中子相关谱仪在凝聚态物质的磁性测量方面形成重要互补; MIXE和中子共振分析、中子俘获X射线分析等技术在元素成分测量和无损检测方面互补; MELODY缪子束线和CSNS大气中子谱仪、反角白光中子束、伴生质子束共同提供综合辐照实验平台, 填补我国辐照效应领域的缪子源空白. MELODY和CSNS中子相关终端将共同服务于广大用户需求, 支撑重要科研成果产出, 使这一国家重大科技基础设施可以更全面地服务国家重大需求和多学科领域的应用研究.

MELODY表面缪子束线实验终端SMT2, 除了建设复杂样品环境(高压、激光、射频等) μSR谱仪满足用户特殊条件需求外, 还将作为测试束线开展缪子物理实验、缪子慢化等探索实验研究. 国际上一直致力于在缪子源上寻找超出标准模型的新物理过程, 因为缪子物理过程不涉及强相互作用, 理论预言清晰且精度高. MELODY团队正在开展正反缪子素转换(正缪子素${{\text{μ}}}^{+}{{\mathrm{e}}}^{-}$转化成反缪子素${{\text{μ}}}^{-}{{\mathrm{e}}}^{+}$)过程的寻找实验研究, 测试束可用于实验方法和探测器设施的检验. 理论上, 足够的实验时间可以将国际当前测量精度推进至更高水平. 随着MELODY工程建设, 基于摩擦冷却的缪子慢化技术也正在展开, 并致力于建设面向用户的慢缪子束实验终端. 慢化后的缪子通过电场加速使其能量从几个eV至几十keV可调, 可用于样品表面/界面、薄膜和低维材料的μSR或MIXE技术分析.

MELODY负缪子束线除建设MIXE谱仪外, 还可以开展缪子单粒子效应、缪子催化等实验研究. 纳米级静态随机存储器(static random access memory, SRAM)是诸多电子系统核心部件, 是对辐射最敏感的器件之一. 近几年研究人员利用动量13—40 MeV/c的缪子束对不同尺寸的SRAM研究了单粒子翻转截面随器件尺寸、工作电压、缪子种类(${{\text{μ}}}^{+}$与${{\text{μ}}}^{-}$)、缪子能量的变化关系. ${{\text{μ}}}^{-}$特有的俘获反应使单粒子效应翻转截面高于其他粒子, 其作用机制与中子和其他带电粒子有本质区别^[77].

未来衰变缪子束的缪子能量范围15—120 MeV可调, ${{\text{μ}}}^{+}$或${{\text{μ}}}^{-}$可选, 主要用于建设μSR和MIXE谱仪用于对容器密封样品和样品不同深度进行测量分析, 同时还可以兼顾缪子成像、探测器测试、单粒子效应等开放性实验研究. 束流缪子成像与宇宙线缪子成像相比具有流强高、成像时间短、束流能量单色性好、能量可控等优势, 其相比X射线成像具有更好的穿透性, 相比中子成像具有更好的位置分辨, 因此具有很好的发掘潜力. 成像技术和MIXE技术结合还可以提供被检测物更丰富的元素分布信息. 除此之外, MELODY还将鼓励用户开展更多的应用探索和创新研究, 例如最近提出的基于负缪子寿命谱的元素无损分析方法^[78]、缪子能量损失成像等. 研究团队和用户将共同促进我国缪子科学的长足发展.